Храм преподобного Пимена Великого интересен и как своей историей, так и уникальным интерьером. Каждого, кто входит в храм, безусловно, поражает его величественность, росписи и беломраморный иконостас, который является безусловным шедевром Федора Шехтеля, сохранившимся в первозданном виде церковным интерьером, спроектированным зодчим.
В пространстве храма господствует сверкающей белизной мраморный иконостас с величественным изображением Богоматери с младенцем над ним.
Три отдельных иконостаса слиты в единую трехчастную композицию. Все три иконостаса, хотя и двухъярусные, но сравнительно невысокие. Ступенчатая форма иконостаса превращает его в подножие запрестольного образа Богоматери с младенцем – копию знаменитой композиции В.М.Васнецова.
С иконостасом, выполненным из итальянского белого мрамора гармонирует мраморная резная решетка на солее и в относительно недавнее время отделанные под мрамор деревянные киоты с иконами Божией Матери «Нечаянная радость» и «Казанская». Резьба иконостаса воспроизводит символику древних катакомб и древнехристианские орнаменты: пальмовые листья и виноградные гроздья, а также монограммы Альфа и Омега.
Между колоннами нижнего яруса в прямоугольных нишах помещен ряд местных икон, которые датируются в основном второй половиной XVII — началом XVIII века. В левом северном пределе иконы, посвященные праздникам Божией Матери, в центральной и правом южном пределе – праздники из жизни Спасителя. Над ними в арках – второй ряд полукруглых икон праздничного чина. Выше представлены изображения двенадцати апостолов рост, обращенными к восседающему на престоле Спасителю. В левом пределе – сидящая Богоматерь с младенцем в окружении ветхозаветных пророков, возвещающих о рождении Сына Божия. В правом пределе представлена своеобразная параллель этой композиции: четыре пророка, предрекающие пришествие Христа в мир, обращены к Богу – Слову, изображенному с крестом и развернутой хартией.
Пол солеи выполнен из плит белого мрамора. Наряду с редко используемым в России каменным иконостасом белый цвет мраморной алтарной преграды дополнен золотом. Изыскано просты и выразительны позолоченные решетки перед царскими вратами центральной части иконостаса и приделов. Изящны и красивы гладкие позолоченные плоскости киотов на станах и столпах храма. Золотые паникадила своим цветом также символически напоминают, что Бог есть Свет.
Огромная, являющаяся содержательным и композиционным ядром храма копия композиции Васнецова «Богоматерь Запрестольная» доходит до барабана купола. В своде купола представлен Богочеловек в окружении ангелов, серафимов и херувимов, благословляющий и несущий в мир Евангелие. На стенах церкви представлены сюжеты Ветхого завета, между окнами купола – изображения пророков.
В парусах купола трапезной помещены изображения евангелистов. Основание свода обрамляют изображения херувимов, а в центре свода помещено изображение Святого Духа.
В нижних частях стен, в простенках между окнами и на столбах помещены изображения святых, служивших Господу в земной жизни во имя жизни небесной.
Под сводами находятся росписи на сюжеты евангельской истории. На правой стене начиная от солеи южного Пименовского придела представлены «Сошествие Святого Духа на апостолов и Богоматерь в Сионской горнице» и «Сретение Господне» — повторение оригинала Васнецова. Напротив, помещено «Крещение Господне» — копия известной композиции кисти Нестерова. Между ними, на западной стене – «Воздвижение Креста Господня».
В северном приделе, посвященном иконе Владимирской Божией Матери, западную стену занимает «Вход Господень в Иерусалим». Другие настенные росписи изображают события из жизни Божией Матери: Благовещение, Рождество Богородицы, Введение во храм и Рождество Христово. Росписи притвора представляют притчу о милосердном самарянине и добром пастыре.
Росписи трех алтарей изображают праотцев и святых первых веков христианства. Витраж центрального алтаря изображает «Воскресение Христово» во Владимирском приделе – «Моление о чаше» в Пименовском – Явление Христа Марии Магдалине. Над царскими вратами воссоздана композиция Васнецова «Распятый Бог — Сын» в окружении ангелов.
В храме 18 многофигурных композиций и 120 изображений святых. Такого обилия изображений удалось добиться за счет уменьшения их размеров и группировки фигур по две.